文章来源：中国光学
原文作者：Light新媒体
撰稿：郭相东（国家纳米科学中心）
高速电子激发氮化硼纳米管中双曲回音壁极化激元的动画示意图声子极化激元是一种存在于极性晶体表界面上的特殊电磁模式，具有半光子-半声子的准粒子属性，可以实现高效的纳米尺度光压缩和传输。这最早也是由我国固体物理学家黄昆先生在1951年通过著名的“黄方程”预言了该物理过程。基于极化激元的光子技术可实现在纳米尺度上增强光与物质相互作用，是非线性光学、量子光学和纳米光子学等领域的重要基础。如何高效的在纳米尺度甚至原子尺度来操控极化激元，成为关键的科学问题。近年来，极化激元材料和光腔结构的结合，成为提高操控极化激元能力的有效手段之一。其中回音壁光腔结构可以将光被约束在环形边界上，通过低损耗的连续反射来进行传播，产生类似“声学”的回音壁现象。该现象最早在19世纪被著名科学家Rayleigh爵士在声学领域中给出很好的物理解释。因此，回音壁光腔结构可以实现高品质因子和小模式体积的光场操控。但如何高效的将极化激元和回音壁纳腔结构进行耦合成为长期以来的挑战。在原子级光滑的纳腔中到的双曲极化激元回音壁模式可以极大地提高了纳腔中光与物质相互作用的能力，获得了在纳米尺度下精确操控光子的新路径，对单光子源和单分子探测等潜在应用至关重要。基于氮化硼纳米管的天然纳腔构筑双曲回音壁极化激元双曲极化激元由于其特殊双曲等频轮廓而获得较高的光子态密度，已经被应用于光学超分辨、光学聚焦、光学负折射和化学生物探测等领域。其中，天然氮化硼晶体可支持双曲声子极化激元模式，具有超高的波长压缩和较低的光学损耗，因此其光与物质相互作用能力被广泛的研究。在前期的研究工作中，戴庆课题组与北京大学高鹏教授课题组合作突破了超高压缩极化激元的低激发效率挑战，通过电子激发方式直接观测到了最薄（单原子层）氮化硼薄膜的声子极化激元（Nat. Mater. 20, 43–48 (2021).）。基于前期的研究积累，二维的氮化硼可以卷曲构筑行成原子级光滑的纳腔结构，即氮化硼纳米管结构（如图1）。理论上，这种天然纳腔结构可与其高波长压缩的双曲声子极化激元完美的耦合，从而形成双曲回音壁模式。该模式具有超短波长的共振，因此谱学特征上具有高频信号。该信号主要依赖于纳米管直径方向的尺寸，与纳米管长轴的尺寸无关。
图1：在单根氮化硼纳米管中双曲回音壁模式。（a）一维氮化硼纳米管中天然构筑的径向上纳腔结构。（b-c）理论模拟在氮化硼纳米管结构中存在的双曲回音壁模式的场分布和谱学特征
在上述理论基础上，研究人员设计近场光学表征方法进行双曲回音壁模式的测量, 如图2所示。首先用纳米红外光谱分别测量了一维氮化硼管上不同位置的双曲回音壁模式的谱学信息，发现无论在管子端部还是管子中心位置上，均可以稳定获得高频支的双曲回音壁模式的振动信号。另外，借助近场成像技术也可以分辨出沿着径向上的回音壁模式（横向上双峰特征），这与轴向上FP共振模式有显著区别。
图2：近场光学方法直接观测双曲回音壁模式。（a）近场光学表征方法的示意图。（b-c）纳米红外光谱和近场成像双曲回音壁模式
双曲回音壁极化激元的电子激发和定量表征虽然利用近场光学手段观测到了双曲回音壁模式，但限于其空间分辨能力和激发效率的挑战，难以对双曲回音壁模式进行定量分析。因此，我们进一步借助超高空间分辨的电子激发技术（STEM-EELS），定量研究了单根的氮化硼纳米管上双曲回音壁模式在其轴向和径向上变化规律（如图3）。当电子束在真空里沿着轴向扫描时，EELS谱上双曲回音壁模式的峰位保持不变；当电子束沿着径向扫描时，EELS谱上双曲回音壁模式的峰位会随着空间位置被调制，呈现出沿着径向上对称变化规律。
图3：双曲回音壁模式的EELS定量表征。电子束沿着BNNT的轴向(a)和径向(b)上扫描获得双曲回音壁模式的EELS信号
进一步在更小侧壁厚度的氮化硼纳米管上进行双曲回音壁模式极化激元的探测，分别展示了电子束在管壁外和管子中心位置上电子激发信号（如图4）。将实验与模拟上不同管径氮化硼纳米管的极化激元信号进行定量分析，获得了双曲回音壁模式极化激元的色散关系。接着又对实验上氮化硼纳米管中的双曲回音壁模式的模式体积（~Vm）与珀塞尔因子（~Q/Vm）进行了定量分析，发现其具有极小的模式体积和极高的珀塞尔因子(~1012)，在增强光与物质相互作用的能力方面又向前推进了一步。
图4：氮化硼纳米管中双曲回音壁模式的色散和模体积压缩。（a-b）测量了不同管壁下双曲回音壁模式的EELS信号;（c-d）统计了不同侧壁下双曲回音壁模式色散和模体积压缩能力，揭示了具有超高的珀塞尔因子
这项研究中的双曲回音壁极化激元模式展现了纳米自然材料和双曲光学物理的完美结合，是一个增强光与物质相互作用的优异平台，为研究一维材料极化激元提供了新的研究思路。
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编辑：陆定辞
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